Mature studiował i grał w Pasadena Community Playhouse w Pasadenie. Przez trzy lata mieszkał w namiocie na podwórku. W 1937 został zauważony przez Charlesa R. Rogersa, agenta Hala Roacha, który nazwał go „rywalem Clarka Gable’a, Roberta Taylora i Errola Flynna”. Zadebiutował na ekranie w niewielkiej roli Lefty’ego w komediodramacie Hala Roacha Córka gospodyni (The Housekeeper’s Daughter, 1939) z Joan Bennett, za co jeden z recenzentów nazwał go „przystojnym typem Tarzana”„The Housekeeper’s Daughter” Anomaly Among Comedies, „Los Angeles Times”, 11 września 1939, s. 8 i doprowadziło do jego awansu na głównego bohatera w roli Tumaka, młodego jaskiniowca, który stara się zjednoczyć niecywilizowane Plemię Skały i pokojowe Plemię Muszli w filmie przygodowym fantasy Milion lat przed naszą erą (One Million B.C., 1940). W 1941 zadebiutował na Broadwayu w roli Randy’ego Curtisa w komedii muzycznej Dama w ciemności (Lady in the Dark).
W lipcu 1942 Mature próbował zaciągnąć się do United States Navy, ale został odrzucony ze względu na ślepotę barw. Zaciągnął się do United States Coast Guard po tym, jak tego samego dnia przeszedł inne badanie wzroku. Został przydzielony do USCGC Storis, który był częścią Patrolu Grenlandzkiego.