W sierpniu zwyciężył najpierw w Waszyngtonie, następnie w Montrealu, rewanżując się Federerowi w meczu mistrzowskim.
Pod koniec lutego 2018 Zverev zakończył współpracę trenerską z Juanem Carlosem Ferrerem, z którym pracował od końca lipca 2017. W sierpniu tego samego roku jego trenerem został Ivan Lendl i był nim do lipca 2019 roku. W sezonie 2018 Niemiec osiągnął pierwszy w karierze ćwierćfinał Wielkiego Szlema, podczas French Open. Wygrał jeden tytuł z trzech rozegranych finałów o randze ATP World Tour Masters 1000. W listopadzie został mistrzem ATP Finals, po finale z Novakiem Đokoviciem, z którym przegrał wcześniej mecz grupowy. Było to również pierwsze zwycięstwo Zvereva z tenisistą klasyfikowanym w danym czasie jako lider rankingu.
W roku 2019 po raz drugi zakwalifikował się do ćwierćfinału French Open oraz wygrał jeden turniej – w Genewie. Został także finalistą w Acapulco i Szanghaju. W Acapulco wspólnie z Mischą Zverevem zdobył tytuł w grze podwójnej. thumb|Alexander Zverev (2020) Na początku 2020 roku zanotował pierwszy wielkoszlemowy półfinał, przegrywając w tej fazie Australian Open z Dominikiem Thiemem. We wrześniu osiągnął finał wielkoszlemowego US Open, w którym ponownie uległ Thiemowi wynikiem 6:2, 6:4, 4:6, 3:6, 6:7(6). W październiku zdobył tytuł w turnieju rozgrywanym w Kolonii.