W październiku 2013 roku Jonghyun zadebiutował jako kompozytor z utworem „A Gloomy Clock” (kor. 우울시계), który znalazł się na trzecim koreańskim albumie IU – Modern Times. Dwa miesiące później, w grudniu, Son Dam-bi wydała piosenkę „Red Candle”, która została skomponowana i napisana przez Jonghyuna.
4 lutego 2014 roku SM Entertainment ujawniło, że do SM the Ballad dołączą nowi członkowie, a z pierwszego składu pozostanie tylko Jonghyun. Zaśpiewał wraz z Taeyeon z Girls’ Generation tytułowy utwór z nowego albumu Breath. W lipcu 2014 roku Jonghyun zadebiutował jako prowadzący programu radiowego Blue Night stacji MBC FM4U. MBC powiedziało, że stacja wybrała Jonghyuna na prowadzącego ze względu na jego zaangażowanie w działalność muzyczną i pasję do muzyki. Zastąpił wokalistę Ahn Jung-yeop z Brown Eyed Soul, która była prowadzącą od ponad trzech lat.
Jonghyun miał swój wkład w produkcję pierwszego minialbumu Taemina, Ace; skomponował i napisał utwór „Pretty Boy”, który ukazał się w sierpniu 2014 roku.