Skończył szkołę w roku 1925, po czym studiował na University of Melbourne, uzyskując stopnie BS i BA fizyki w latach 1927 i 1929 oraz BS matematyki (1929), a następnie MS filozofii przyrody (1930). W latach studenckich współpracował m.in. z C.B.O. Mohrem (Mohr, Courtney Balthazar Oppenheim, 1906–1986), fizykiem badającym odbicie miękkiego promieniowania X od powierzchni metali. Badania były wykonywane w ramach realizacji dużego badawczego programu sir Thomasa R. Lyle’a. Młody Harrie Massey brał udział w pierwszej australijskiej konferencji fizyków w Canberze (sierpień 1928), w czasie której aktywnie uczestniczył w debatach na temat powstającej wówczas mechaniki kwantowej. Podejmował dyskusję m.in. z Edną Briggs, która miała za sobą niedawny pobyt w Laboratorium Cavendisha w Cambridge, gdzie pracowała od roku 1925 z Ernestem Rutherfordem.

W Wielkiej Brytanii przed II wojną światową Harrie Massey wyjechał do laboratorium E. Rutherforda (Laboratorium Cavendisha) w sierpniu 1929 roku;