W PE był członkiem frakcji chadeckiej, Komisji Handlu Międzynarodowego oraz Podkomisji Bezpieczeństwa i Obrony.
W kwietniu 2015 został przewodniczącym konserwatystów, pokonując w drugiej turze partyjnych wyborów Irenę Degutienė. Zastąpił na tej funkcji Andriusa Kubiliusa. W maju 2016 złożył mandat europosła w związku z kampanią przed wyborami parlamentarnymi na Litwie, w których w tym samym roku uzyskał mandat posła na Sejm. Jego ugrupowanie pozostało w opozycji do powołanego wówczas gabinetu Sauliusa Skvernelisa.
W wyborach w 2020 z powodzeniem ubiegał się o poselską reelekcję. Wybory te zakończyły się zwycięstwem konserwatystów, którzy uzyskali w Sejmie 50 mandatów. Wkrótce po zakończeniu drugiej tury wyborów Gabrielius Landsbergis wraz z liderami dwóch partii liberalnych (LRLS i LP) ogłosił rozpoczęcie rozmów koalicyjnych w celu powołania nowego gabinetu z Ingridą Šimonytė na czele. Rząd ten został zaprzysiężony 11 grudnia 2020, a lider Związku Ojczyzny objął w nim stanowisko ministra spraw zagranicznych.