W 1851 objął urząd metropolity Mołdawii, który sprawował przez dziewięć lat. Wybór zawdzięczał hospodarowi Grzegorzowi Aleksandrowi Ghice, który uznał go za odpowiedniejszego kandydata, niż jego kontrkandydat biskup Romanu Beniamin. Tym razem to Sofroniusz zapłacił za objęcie urzędu metropolityL. Leustean, Orthodox Christianity and Nationalism in Nineteenth-Century Southeastern Europe, Oxford University Press, Oxford 2014, s. 111, ..
Początkowo Sofroniusz był przeciwnikiem zjednoczenia Mołdawii i Wołoszczyzny, jednak zmienił zdanie w tej sprawie, gdy zorientował się, jak wielkie poparcie idea ta miała wśród duchowieństwaL. Leustean, Orthodox Christianity and Nationalism in Nineteenth-Century Southeastern Europe, Oxford University Press, Oxford 2014, s. 112, .. Od tego czasu wspierał ruch zjednoczeniowy, a między wrześniem a grudniem 1857 kierował mołdawskim dywanem ad-hoc. W październiku kierowany przez niego dywan jako pierwszy przyjął deklarację o rozpoczęciu procesu zjednoczenia z Wołoszczyzną, następnie również dywan wołoski podjął analogiczną decyzjęJuliusz Demel: Aleksander J. Cuza. Wrocław-Warszawa-Kraków-Gdańsk: Ossolineum, 1977, s. 59.. W styczniu 1859 był również członkiem zgromadzenia elekcyjnego, które wybrało Aleksandra Jana Cuzę na nowego księcia Mołdawii.