Podczas II wojny światowej organizował wśród diaspory ormiańskiej zbiórkę funduszy na utworzenie dwóch kolumn czołgów dla Armii Czerwonej, noszących imiona Dawida Sasuńskiego i gen. Bagramiana. W 1945 Józef Stalin spotkał się z arcybiskupem Jerzym i wyraził zgodę na wybór nowego katolikosa. Jeszcze w tym samym roku sobór Ormian wybrał na katolikosa właśnie Jerzego, w tym samym roku odbyła się jego intronizacja.
W okresie sprawowania urzędu przez Jerzego VI restytuowane zostały diecezje ormiańskie na terytorium ZSRR, ponownie rozpoczęła działalność drukarnia kościelna, oficjalne pismo kościelne "Eczmiadzyn" oraz szkoła duchowna i seminarium duchowne w Eczmiadzynie. Dzięki staraniom Jerzego 283 duchownych ormiańskich wróciło z zesłania. Kościół odzyskał również klasztory Chor Wirap i Geghard, a także relikwie świętej Ripsimy.
W latach 1945–1947 Jerzy VI zaangażował się w zachęcanie Ormian, dotąd żyjących w diasporze, do osiedlania się w Armeńskiej Socjalistycznej Republice Radzieckiej. Przyczynił się do przybycia do Armenii nawet 80 tys. Ormian, głównie z krajów Bliskiego Wschodu.