Twórczość literacka W swojej twórczości literackiej poruszał różnorodne tematy, w tym studia nad psychologią narodów (Englishmen, Frenchmen, Spaniards z 1928) oraz liczne książki polityczne i historyczne traktujące o Hiszpanii, ale także krajach Ameryki Południowej. Jednym z najbardziej znanych dzieł stała się krytyczna analiza Don Kichota Cervantesa pt. Guia del lector de «Quijote», a także trylogia opisująca kolejno Krzysztofa Kolumba, Hernána Cortésa i Simóna Bolívara. Tworzył również nowele, dramaty i wiersze. Tworzył zarówno po hiszpańsku (dokładniej w galicyjskim dialekcie z rodzinnych stron), francusku, angielsku i niemiecku. W swych dziełach bronił idei wolności jednostki, jednocześnie popierając koncepcję zjednoczonej i demokratycznej Europy.
Życie prywatne Był mężem szkockiej historyk ekonomii Constance Archibald de Madariaga, z którą doczekał się dwóch córek: pisarki Nieve (1917–2003) i profesor historii Isabel (1919–2014). Po śmierci pierwszej żony w maju 1970, Madariaga w listopadzie tego samego roku poślubił Emilię Székely de Rauman, swoją sekretarkę od 1938.