Pierwszą ważną pozycją zbiorów stała się kolekcja Edwarda Augusta Pethericka, przekazana w 1909 roku jako dar na rzecz Biblioteki Parlamentarnej. Składało się na nią blisko 10 000 tomów i 6 500 broszur, map, rękopisów i obrazów związanych z Australią i strefą Oceanu Spokojnego. Jednym z pierwszych cennych nabytków był zakup w 1923 roku dziennika i innych rękopisów Jamesa Cooka. Kolekcja Johna Alexandra Fergusona, przenoszona do Biblioteki przez wiele lat, zawiera około 34 000 drukowanych i rękopiśmiennych pozycji związanych z Australią i strefą Oceanu Spokojnego. Kolekcja Rexa Nana Kivella, zakupiona w 1962 roku, obejmuje obrazy, grafiki, mapy, rękopisy, książki, ulotki i fotografie związane z odkryciem i zasiedleniem ziem w strefie Oceanii.
Tworzenie kolekcji było, w różnych okresach, wspierane przez delegatury placówki w Londynie, Nowym Jorku i Dżakarcie. Zainicjowany w 1947 roku Australian Joint Copying Project, mający na celu zapis w postaci mikrofilmu zagranicznych repozytoriów dotyczących Australii, Nowej Zelandii i strefy Oceanii przetrwał do 1990 roku. Inne inicjatywy obejmowały: systematyczne nabywanie publikacji na temat Azji i Oceanu Spokojnego po drugiej wojnie światowej, rozbudowę kolekcji rękopisów, w szczególności związanych z australijską polityką i literaturą.