W 1926 roku biblioteka zakupiła zbiory księgarza i wydawcy Nikolaia Kymmela (1816–1905), obejmujące 11 tys. tomów, w tym część kolekcji rosyjskiego księgarza Aleksandra Filipowicza Smirdina. W okresie 1939–1940, podczas wysiedleń mniejszości niemieckiej – Niemców bałtyckich, biblioteka przejęła zbiory organizacji niemieckich. W 1940 roku zbiory biblioteczne wynosiły 1,7 miliona tomów.
Po zajęciu Łotwy przez Sowietów w 1940 roku, biblioteka została przekształcona na wzorzec radziecki, uzyskując prawo do otrzymywania egzemplarzy obowiązkowych z całego terenu ZSRR – w krótkim czasie jej zbiory powiększyły się do 2,4 miliona woluminów.
Po zajęciu Łotwy przez Niemcy w 1941 roku, biblioteka została zorganizowana na wzór pruski i przekształcona w Bibliotekę Krajową (łot. Zemes bibliotēka). W obliczu wkroczenia Armii Czerwonej Alfred Rosenberg rozkazał wywiezienie najcenniejszych zbiorów w głąb Niemiec. Większa część tych zbiorów zaginęła, a 27 skrzyń z książkami z Łotwy odnalezionymi w magazynach Niemieckiej Biblioteki Narodowej zostało zwróconych Łotwie w 1992 roku.