W 1976 odniósł sukces telewizyjny w Niemczech i wielu krajach Europy jako Michał Strogow, bohater książki Juliusza Verne’a. W 1978 roku zagrał w filmie Nazywali go Buldożer (Lo chiamavano Bulldozer) jako przeciwnik byłego gwiazdora futbolu amerykańskiego (w tej roli Bud Spencer). W latach 80. występował przede wszystkim w niemieckich produkcjach telewizyjnych takich jak Tatort (Miejsce zbrodni, 1987), Klinika w Schwarzwaldzie (Die Schwarzwaldklinik, 1987–1988) i Klinika pod palmami (Klinik unter Palmen, 1996).
Życie prywatne Raimund Harmstorf miał ostatni romans z Gudrun Stab. W swoim życiu doznał kilka wypadków i poważnych obrażeń. Jego restauracja „Zum Seewolf” („Na wilka morskiego”) w Deidesheim zbankrutowała. Od 1994 roku Harmstorf cierpiał na chorobę Parkinsona i był leczony na oddziale psychiatrycznym szpitala powiatowego w Kaufbeuren. 2 maja 1998 roku, niemiecka gazeta „Bild” w artykule „Seewolf Raimund Harmstorf in der Psychiatrie” (Wilk morski Raimund Harmstorf w psychiatrii) poinformowała o chorobie aktora. Następnej nocy w swoim gospodarstwie w Marktoberdorf, Raimund Harmstorf popełnił samobójstwo przez uduszenie.