Między 5 maja 1867 roku a sierpniem 1868 roku sprawował urząd wicegubernatora guberni sankt-petersburskiej.
roku objął stanowisko gubernatora kurlandzkiego po nominowanym na senatora Johannie von Brevernie. W tym samym roku zdążył już zostać honorowym członkiem Kurlandzkiego Towarzystwa dla Badania Literatury i Sztuki. Od 1878 roku w randze tajnego radcy (III cywilna w tabeli rang). W czasie jego urzędowania miała miejsce rewizja senatora Manaseina, która przygotowywała grunt pod rusyfikację guberni kurlandzkiej i inflanckiej. Sam Nikołaj Manasein wyrobił sobie bardzo dobre zdanie o kompetencjach Paula von Lilienfelda-Toala, ten jednak aktywnie wspierał Niemców bałtyckich, utrudniał zaś rozwój kultury łotewskiej. Przyczynił się do rozbudowy sieci komunikacyjnej i rozwoju gubernialnego szkolnictwa. Stanowisko opuścił roku w związku z nominacją na senatora w Senacie Rządzącym, wakat zajął Konstantin Paszczenko. Od 16 grudnia 1883 roku mógł się oficjalnie posługiwać nazwiskiem Lilienfeld-Tual, a 19 grudnia 1890 roku został pod nim wpisany do matrykuły szlachty kurlandzkiej.
Poza wykonywaniem obowiązków urzędniczych Paul von Lilienfeld-Toal zajmował się socjologią. Był wrogiem pozytywizmu i zwolennikiem organicyzmu.