Organizował przy tym kolejne inicjatywy polityczne Junts per Catalunya i Crida Nacional per la República. W 2018 na emigracji utworzył Radę na rzecz Republiki. W 2019 Carles Puigdemont jako lider katalońskiej listy wyborczej Lliures per Europa został wybrany na eurodeputowanego IX kadencji, nie objął jednak początkowo mandatu z uwagi na spór co do legalności jego wyboru. W październiku 2019, po wyroku skazującym innych byłych członków katalońskich władz, ponownie wystawiono za nim europejski nakaz aresztowania. Na początku stycznia 2020 Parlament Europejski uznał go za legalnie wybranego europosła ze skutkiem od początku kadencji. W 2020 Carles Puigdemont wystąpił z PDeCAT, inicjując nowe ugrupowanie polityczne, które pozostało przy szyldzie Junts per Catalunya. We wrześniu 2021 w związku z prowadzonymi przez hiszpański wymiar sprawiedliwości poszukiwaniami międzynarodowymi został zatrzymany na Sardynii, zwolnienie uzyskał już następnego dnia.