Dwumilionowy zbiór książek zawiera takie unikaty, jak pierwsze drukowane dzieło, które ukazało się na Węgrzech – Chronica Hungarorum wydrukowana i wydana w 1473. Biblioteka dysponuje największą liczbą dawnych węgierskich druków w kraju, a z książek wydanych przed 1711 utworzono Zbiór Starodruków Państwowej Biblioteki Széchényiego (Országos Széchényi Könyvtár Régi Nyomtatványok Tára) przechowujący 8500 egzemplarzy. Spośród starodruków 1814 egzemplarzy to książki, których druk przypada na pierwsze stulecie od wynalezienia druku. W bibliotece znajduje się najpełniejszy zbiór dzieł napisanych przez węgierskich autorów, np. prawie 600 publikacji dzieł Sándora Petőfiego i ponad 3000 publikacji dzieł Móra Jókaiego. Biblioteki takich słynnych postaci, jak Lajos Kossuth czy Imre Madách, są również cennymi składnikami zbiorów.
Biblioteka przechowuje też najstarszy tekst napisany w całości w języku węgierskim, znany jako Halotti beszéd és könyörgés (Mowa pogrzebowa i błagalna), pierwszy zachowany, znany węgierski wiersz – Starowęgierski lament Maryi, najstarszy zachowany egzemplarz pierwszego węgierskiego kodeksu prawnego (Decretum Sancti Stephani Regis), jak również 32 corvinae z biblioteki króla Macieja, rękopis hymnu Węgier z zapiskami Ferenca Kölcseya oraz liczne rękopisy Kossutha, Petőfiego, Adyego i innych postaci.