Wśród autorów dzieł, której weszły w jej skład, znaleźli się abstrakcjoniści (Hans Arp i Sophie Taeuber-Arp, Theo van Doesburg, Jean Gorin, Jean Hélion, Vilmos Huszár, Henryk Stażewski, Georges Vantongerloo), kubiści (Fernand Léger, Louis Marcoussis), futuryści (Enrico Prampolini), dadaiści (Kurt Schwitters), surrealiści (Max Ernst, Kurt Seligmann), formiści (Leon Chwistek, Tytus Czyżewski), konstruktywiści (Aleksander Rafałowski, Andrzej Pronaszko) czy uniści (Władysław Strzemiński). Do 1939 r. zbiory grupy „a.r.” liczyły minimum 112 dzieł, wśród których przeważały obrazy, ale nie zabrakło w nich również obiektów rzeźbiarskich (dzieł Aleksandra Caldera czy Katarzyny Kobro) i przykładów nowego w owym czasie medium – fotomontażu (prace Mieczysława Szczuki).
Powierzenie w 1935 r. kierownictwa muzeum doktorowi Marianowi Minichowi (prowadzącemu placówkę, nie licząc lat wojny, do 1965 r.) zaowocowało poszerzeniem zbiorów o dzieła dopełniające obrazu polskiej sztuki nowoczesnej, przede wszystkim Formistów Polskich, lwowskiej grupy nadrealistów Artes i prace Jankiela Adlera i Karola Hillera.