Po ślubie Eleonora i Edward przebywali początkowo w Gaskonii, do Anglii przybyli dopiero w październiku 1255. Podczas walk przeciwko Szymonowi z Montfort (tzw. drugiej wojny baronów) dzieliła losy męża. W 1270 wyruszyła u boku męża na wyprawę krzyżową. W jej trakcie, podczas pobytu w Akce w czerwcu 1272, Edward został raniony przez asasyna – według romantycznej, ale niepotwierdzonej legendy, Eleonora miała uratować mu życie przez wyssanie trucizny z rany. W tym samym roku zmarł Henryk III i Edward odziedziczył tron angielski; małżonkowie zostali koronowani 19 sierpnia 1274, po powrocie z krucjaty.

Postać Eleonory wzbudzała kontrowersje. Była osobą żywą i energiczną. Praktycznie nie rozstawała się z mężem, z którym była bardzo blisko związana (małżeństwo uznaje się za szczęśliwe), ale często objawiała brak zainteresowania losem swoich dzieci (większą troską zdawała się darzyć je Eleonora z Prowansji, jej teściowa). Umiała pisać i czytać, lubiła księgi – miała własną bibliotekę, zatrudniała skrybów i iluminatora, a Girart d’Amiens zadedykował jej swój arturiański poemat. Wśród ludności Anglii w swoich czasach była jednak niepopularna, przede wszystkim z powodu chciwości: wszelkimi sposobami powiększała swoje posiadłości, skandal wywołało przejmowanie przez nią długów od żydowskich lichwiarzy.