Do tych tematów często powracała w całej karierze.
Malarstwo abstrakcyjne i zainteresowania teozofią Życie i sztuka Pelton zmieniły się radykalnie po śmierci matki w 1921 roku. Porzuciła życie na Manhattanie i przeniosła się do zabytkowego wiatraka koło osady Southampton na Long Island. Jej celem stało poszukiwanie spokoju i samotności. Pod wpływem duchowej atmosfery nowego domu, określanego przez nią jako mistyczny i nowego środowiska, artystka zwróciła się ku swemu wnętrzu i w 1926 roku zaczęła malować abstrakcyjne obrazy na podstawie zjawisk naturalnych. W tym czasie zaczęła również spisywać swoje osobiste przemyślenia na temat spraw duchowych. W latach 1921–1932 odwiedziła szereg miejsc by ostatecznie osiąść w Cathedral City w Kalifornii.
W marcu 1930 roku zaprzyjaźniła się z Danem Rudhyarem, która to przyjaźń trwała przez lata 50. Również w 1930 roku zaczęła intensywnie interesować się Agni Yogą, ezoteryczną odmianą teozofii. Jej wystawa 21 abstrakcyjnych obrazów w Argent Galleries w Nowym Jorku (1931) oraz wystawa zbiorowa Santa Fe Fiesta wspólnie z Raymondem Jonsonem i Cadym Wellsem w Muzeum w Nowym Meksyku w 1933 roku zostały entuzjastycznie ocenione przez Rudhyara.