W roku 2012, Seo zagrał w musicalu Gwanghwamun Love Song i zadebiutował na małym ekranie z drugoplanową rolą w serialu Sarangbi. Tego samego roku zagrał swoją pierwszą główną rolę Eungdapara 1997. Seo wcielił się w nastolatka zakochanego bez wzajemności w najlepszej przyjaciółce z dzieciństwa, rola przyniosła mu pochwałę publiczności i krytyków. Nagrał również dwa utwory do ścieżki dźwiękowej serialu (oba w duecie z Jung Eun-ji), a jeden z nich, „All For You”, stał się jednym z najlepiej sprzedających się singli roku na liście Gaon Single Chart. Niedługo potem zagrał w serialu Adeulnyeoseogdeul stacji MBC.
2013–2015: japoński debiut, występy w programach rozrywkowych i powrót do aktorstwa Seo od stycznia do czerwca 2013 roku dołączył do nowego reality show odmiany I Live Alone. Na scenę muzyczną powrócił 11 kwietnia 2013 roku z nowym singlem „With Laughter or with Tears” (kor. 웃다 울다). 24 kwietnia ukazał się debiutancki japoński singel „Fly Away”.
W czerwcu 2013 roku został obsadzony w Słońce Pana, serialu napisanym przez siostry Hong, wcielił się w byłego żołnierza, który służył w Zaytun Division i zostaje szefem ochrony w firmie zajmującej się handlem.