Podczas kręcenia filmu Deus É Brasileiro dowiedział się o castingu do filmu Carandiru i wysłał reżyserowi Hectorowi Babenco nagranie, na którym czytał fragmenty książki Drauzio Varelli, na podstawie której powstał film. Wagner Moura dostał w filmie Carandiru rolę handlarza narkotyków Zico. W 2003 roku zaczął pojawiać się w telenowelach, produkowanych przez telewizję Globo. Zagrał w serialu Carga Pesada, w którym wcielił się w rolę Pedrinho, natomiast grał amanta Gustavo w telenoweli pt. A Lua Me Disse; wcielił się w postać prezydenta Brazylii Juscelino Kubitschka w brazylijskim w miniserialu JK.
Krajową i międzynarodową sławę przyniosła mu rola kapitana Nascimento w filmie Elitarni w 2007 roku. Wagner musiał przejść specjalne przygotowanie do tej roli i był szkolony przez Paulo Storaniego, byłego kapitana BOPE (jednostka specjalna policji). Podczas 20-dniowego szkolenia aktorzy byli poddawani ćwiczeniom fizycznym i presji psychicznej, tak jak prawdziwi kandydaci na funkcjonariuszy BOPE. Wagner początkowo nie wykazywał predyspozycji niezbędnej do powierzonej mu roli, był zbyt łagodny, zatem Storani zaczął wywierać na niego silną presję, grozić jego rodzinie i w końcu aktor zareagował, uderzając trenera i łamiąc mu nos.