W tym czasie po raz pierwszy zetknął się z europejskim modernizmem, w tym z pracami i techniką malarską Giovanniego Segantiniego. W 1906 roku powrócił do Lewiston i wówczas postanowił przyjąć jako drugie imię nazwisko panieńskie macochy. Od tej chwili zaczął być znany jako Edmund Marsden Hartley (od 1908 roku używał skróconej formy – Marsden Hartley). Kolejne lata spędził w społeczności religijnej Green Acre w Eliot, w stanie Maine, fascynując się spirytyzmem i mistycyzmem. Fascynacje te, jak również zainteresowanie twórczością amerykańskich tonalistów George’a Innessa i Johna Henry’ego Twachtmana, sprawiły, iż w jego ówczesnych pejzażach pojawiły się wątki symbolistyczne. Gdy w 1909 roku powrócił do Nowego Jorku, jego pejzaże zwróciły uwagę fotografa i właściciela galerii, Alfreda Stieglitza, który zaproponował mu pierwszą indywidualną wystawę w swojej 291 Gallery. Hartley wystawił na niej swoje tętniące życiem pejzaże, których motywem były wzgórza zachodniej części jego rodzinnego stanu;