W październiku 1958 Geneviève de Gaulle spotkała ks. Józefa Wrzesińskiego, założyciela ruchu humanitarnego ATD Czwarty Świat (Aide à Toute Détresse). W 1959 roku Geneviève zrezygnowała z pracy w ministerstwie kultury. W 1960 roku po pożarze jaki miał miejsce w slamsach bezdomnych z Noisy-le-Grand postanowiła zaangażować się w działalność na rzecz rodzin pogrążonych w najgłębszym ubóstwie. W latach 1964–1998 stała na czele ruchu ATD Czwarty Świat we Francji. Jej udział nadał ruchowi ATD rozgłos i ułatwił prowadzenie działalności. W 1988 roku, po śmierci Józefa Wrzesińskiego została liderem ruchu i podjęła działania w celu uchwalenia ustawy przeciwko wykluczeniom społecznym, która została przegłosowana 9 lipca 1998. Wówczas postanowiła wycofać się przewodzenia ATD, jednocześnie na stałe zostając wolontariuszką ruchu angażującą się w jego działania. Do śmierci zajmowała się zarówno ATD jak też założonym przez siebie l’ADIR.
thumb|Ceremonia złożenia w Panteonie (2015) Zmarła 14 lutego 2002 roku w Paryżu.