W tym czasie Kaczynski był uczestnikiem poniżającego eksperymentu psychologicznego dotyczącego odporności na stres oraz dezintegracji osobowości prowadzonego przez psychologa Henry’ego Murraya. To doświadczenie mogło mieć wpływ na jego późniejsze antyspołeczne zachowania. W roku 1962 rozpoczął studia na Uniwersytecie Michigan w Ann Arbor. Na tej uczelni obronił doktorat z matematyki. W latach 1967–1969 jako matematyk pełnił funkcję docenta na Uniwersytecie Kalifornijskim w Berkeley. Wkrótce zrezygnował z tej posady i pozostawał bezrobotny, żyjąc samotnie bez udogodnień cywilizacyjnych w drewnianej chacie w stanie Montana.

Działalność przestępcza Od 1978 do 1995 Kaczynski wysyłał listy-bomby do różnych ludzi, przyjmując filozofię zbliżoną do neoluddyzmu. Zamierzał walczyć w ten sposób ze złem wynikającym – w jego mniemaniu – z postępu technicznego. Swoje bomby wysyłał w starannie wykonanych przez siebie drewnianych pudełkach, oznakowanych literami „FC” (Freedom Club, czyli „klub wolności”). W ciągu prawie 18 lat od jego bomb zginęły trzy osoby, a dwadzieścia dziewięć zostało rannych.

Kaczynski działał bardzo ostrożnie, przez co był długo nieuchwytny.