W pierwszych latach istnienia biblioteka zajmowała piętro zachodniego skrzydła Old Schools, by w miarę postępów budowy (lata 1420–1475) przenieść się na piętra skrzydła wschodniego i południowegoTrinity Hall – History: Umieszczenie ksiąg na pierwszym piętrze budynku chroniło je przed zniszczeniem podczas, częstych w wiekach średnich, zimowych wylewów rzeki Cam. Z tego samego powodu księgozbiory umieszczano na piętrach także w innych dawnych bibliotekach uczelnianych.. Wybudowany w 1842 na potrzeby biblioteki został po jej przeprowadzce przekazany bibliotece Kolegium Gonville’a i Caiusa.
Od 1918 rozważano różne koncepcje powiększenia lub przeniesienia biblioteki. Na początku lat 20. wybrano i zakupiono grunt pod nowy budynek oraz zdecydowano się zlecić prace projektowe Gilesowi Gilbertowi Scottowi. Przedstawiony w 1929 przez Scotta model budynku biblioteki wzbudził kontrowersje, zwłaszcza ze względu na charakterystyczną wieżę. Oddaną do użytku w 1934 nową siedzibę biblioteki wzniesiono z cegły w charakterystycznym dla Scotta stylu industrialnym. Wysokość 16-piętrowej wieży wynosi 48 metrów.