W następnym roku z Pooh odszedł Mario Bertoli, ale zespół odniósł pierwszy znaczący sukces piosenką „Piccola Katy” (1968). Wkrótce po wydaniu albumu z zespołu odszedł Mario Goretti, zastąpiony przez niespełna 17-letniego, bolońskiego gitarzystę, Dodiego Battaglię.

Lata 70. thumb|240px|Pooh w trakcie gościnnego występu na koncercie Tutto è pop w Turynie (1972) Po okresie trudności zespół rozpoczął współpracę z wytwórnią CBS i jej producentem, Giancarlem Lucariello. Współpraca ta okazała się owocna; singiel „Pensiero” (1971) sprzedał się w liczbie ponad miliona egzemplarzy. Ukazał się album Opera prima, na którym zespół połączył muzykę symfoniczną z włoską melodyką. Z zespołu odszedł Valerio Negrini, zastąpiony przez Stefana D'Orazio. W 1972 roku międzynarodową popularność przyniósł zespołowi singiel „Noi due nel mondo e nell’anima”. Odszedł kolejny członek grupy, Riccardo Fogli. Jego miejsce zajął basista, Red Canzian.