W 1815 roku został odwołany z placówki dyplomatycznej, by wejść w skład gabinetu Stanów Zjednoczonych i objąć funkcję sekretarza wojny, a rok później – sekretarza skarbu. Członkiem rządu pozostał do końca kadencji Jamesa Monroego w 1825 roku. W wyborach prezydenckich w 1824 roku, dzięki poparciu ustępującego prezydenta, 1/3 kongresmanów demokratyczno-republikańskich rekomendowała Crawforda jako nominata na prezydenta. Ponieważ partia było głęboko podzielona, zgłoszono także trzy inne kandydatury: Johna Quincy’ego Adamsa, Andrew Jacksona i Henry’ego Claya. W głosowaniu powszechnym Crawford uzyskał niespełna 41 tysięcy głosów, co stanowiło czwarty wynik wśród kandydatów. W Kolegium Elektorskim zagłosowało na niego 41 elektorów. Jednakże, żaden z pozostałej trójki nie otrzymał wymaganej większości 131 głosów (Jackson – 99, Adams – 84, Clay – 37). Zgodnie z 12. poprawką do Konstytucji, decyzja wyboru przeszła na Izbę Reprezentantów, która wybierała prezydenta spośród trzech kandydatur z najwyższym wynikiem (głosując stanami). Crawford doznał udaru, co spowodowało, że stracił szanse na prezydenturę.