6 kwietnia 2021 roku Vinícius strzelił dwa gole w wygranym 3–1 meczu z Liverpoolem w pierwszym meczu ćwierćfinału Ligi Mistrzów UEFA 2020/21. Real Madryt awansował do półfinału, w którym przegrał z późniejszym zwycięzcą turnieju, Chelsea.
Sezon 2021/22: Przełom w pierwszej drużynie, drugi tytuł mistrzowski, zwycięstwo w Lidze Mistrzów UEFA 28 maja strzelił jedynego gola w wygranym 1–0 meczu z Liverpoolem w finale Ligi Mistrzów, zapewniając Madrytowi rekordowy 14. tytuł Ligi Mistrzów UEFA. Vinícius zakończył sezon 2021/22 jako drugi najlepszy strzelec Realu Madryt z 22 golami we wszystkich rozgrywkach, ustępując jedynie swojemu partnerowi z ataku Karimowi Benzemie. Za swoje występy Vinícius został mianowany pierwszym młodym piłkarzem sezonu Ligi Mistrzów i znalazł się w drużynie sezonu Ligi Mistrzów UEFA 2021/22.
Sezon 2022/23: Złota Piłka Klubowych Mistrzostw Świata FIFA, półfinały Ligi Mistrzów i odziedziczenie koszulki z numerem 7 W dniu 11 lutego Real Madryt pokonał Al-Hilal 5-3 w finale Klubowych Mistrzostw Świata FIFA 2022, a Vinícius zdobył drugi tytuł Klubowego Mistrza Świata, a także tytuł najlepszego zawodnika turnieju. W dniu 21 lutego 2023 r.