Podczas pracy na uniwersytecie w Glasgow zaczęła cierpieć na zespół chronicznego zmęczenia i 1992 wróciła do Cambridge.
Kariera Podczas studiów doktoranckich w Cambridge napisała kilka sztuk, które zostały wystawione podczas Festiwalu teatrów ulicznych w Edynburgu, a także przez Footlights, brytyjski amatorski teatr studencki. Po powrocie z Edynburga do Cambridge skoncentrowała się na własnej twórczości, w szczególności na opowiadaniach oraz recenzjach książek dla gazety The Scotsman. W 1995 roku opublikowała swoją pierwszą książkę, Free Love and Other Stories, zawierającą zbiór 12 krótkich opowiadań, za którą zdobyły nagrodę Saltire First Book of the Year Award i Scottish Arts Council Book Award. Ali Smith pisze także artykuły dla The Guardian, New Statesman i Times Literary Supplement. W 2007 została wybrana na członka Royal Society of Literature. W 2009 przekazała opowiadanie Last, wcześniej opublikowane w Manchester Review Online, organizacji Oxfam, będącej konfederacją 20 niezależnych organizacji charytatywnych, w ramach projektu wydawniczego Ox-Tales, w którym wzięło udział 38 brytyjskich pisarzy. W 2015 została uhonorowana Orderem Imperium Brytyjskiego za wybitny i innowacyjny wkład w literaturę.