Posługa biskupia 21 lutego 1979 roku został wyświęcony na biskupa Achajskiego. W 1982 roku biskup Kallinik (Sarandopulos) otrzymał tytuł metropolity Eubeji. Od 1986 roku objął czasową opieka diecezję wysp jońskich i zachodniej Grecji. Od 1990 do 2000 roku otrzymując tytuł metropolity Achajskiego i Peloponezu pełnił posługę egzarchy synodu Cerkwi PPCh Hellady nad zachodnią i środkową Europą, oraz generalnego sekretarza synodu, jak również wchodził w skład Synodalnej Komisji do spraw dogmatycznych i kanonicznych. Od 1995 do 2009 roku był odpowiedzialny za arcypasterską opiekę nad misją „prawdziwego prawosławia” na terenach Serbii, otwierając tam monastery oraz parafie.
Zwierzchnik PPCH Grecji 5 października 2010 roku, podczas posiedzenia Świątobliwego Synodu Cerkwi Prawdziwych Prawosławnych Chrześcijan Grecji, który zebrał się w Atenach w cerkwi św. Paraskiewy, poprzez 8/3 głosów został wybrany na arcybiskupa Aten i całej Hellady. 17 października w cerkwi św. Atanazego Wielkiego znajdującej się w ateńskiej dzielnicy Nowa Filadelfia odbyła się uroczysta intronizacja.