Cresciuta nella regione di Samtskhe-Javakheti nella Georgia meridionale, nel 1952 si trasferì con la sua famiglia ad Erevan, dove frequentò la scuola superiore di musica. Si iscrisse al Conservatorio Statale di Erevan nel 1957 e il suo talento canoro divenne subito chiaro.
Dal 1970 al 1983 cantò come solista con l'orchestra sinfonica della radio e della TV armena. Ha anche cantato nel coro del Sacro Occhio della Chiesa apostolica armena presso la cattedrale di Echmiadzin, ed è per la sua magnifica interpretazione di inni spirituali armeni secolari che ora è più ricordata.
La Zakaryan era anche nota per aver cantato il repertorio operistico internazionale, nonché la musica tradizionale armena e la musica sacra.
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