Il combustibile nucleare esaurito, chiamato a volte esausto o usato, è combustibile nucleare che è stato irradiato in un reattore nucleare (di solito in una centrale nucleare). Non è più utile per sostenere una reazione nucleare in un normale reattore termico e, a seconda del suo punto lungo il ciclo del combustibile nucleare, può avere costituenti isotopici notevolmente diversi. Il termine "combustibile" è leggermente confuso, poiché implica una combustione di qualche tipo, che non si verifica in una centrale nucleare. Tuttavia, questo termine è generalmente accettato.
Natura del combustibile esaurito
Proprietà dei nanomateriali Nei combustibili a base di ossido esistono intensi gradienti di temperatura che provocano lo spostamento dei prodotti di fissione. Lo zirconio tende a spostarsi al centro del pellet di combustibile dove la temperatura è più alta, mentre i prodotti di fissione a bassa ebollizione si spostano verso il bordo del pellet. È probabile che durante l'uso si formino all'interno del pellet molti piccoli pori simili a bolle; lo xeno prodotto tende a migrare verso questi vuoti. Parte di questo xeno decadrà per formare cesio, ragion per cui molte di queste bolle contengono una grande concentrazione di cesio-135.
Nel caso del combustibile ossido misto (MOX), lo xeno tende a diffondersi fuori dalle aree ricche di plutonio del combustibile e viene quindi intrappolato nel diossido di uranio circostante. Invece, il neodimio tende a non essere mobile.
Nel combustibile tendono a formarsi anche particelle metalliche di una lega di Mo-Tc-Ru-Pd. Altri solidi si formano al confine tra i grani di biossido di uranio, ma la maggior parte dei prodotti di fissione rimane nel diossido di uranio come soluzioni solide. Uno studio scientifico descrive un metodo per realizzare una simulazione non radioattiva di "uranio attivo" del combustibile a base di ossido esaurito.
Prodotti di fissione Il 3% della massa è costituito da prodotti di fissione di 235U e 239Pu (anche prodotti indiretti nella catena di decadimento); questi sono considerati rifiuti radioattivi o possono essere ulteriormente separati per vari usi industriali e medici. I prodotti di fissione comprendono ogni elemento, dallo zinco fino ai lantanoidi; gran parte della resa di fissione è concentrata in due picchi, uno nella seconda riga di transizione (Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Ag) e l'altro più avanti nella tavola periodica (I, Xe, Cs, Ba, La, Ce, Nd). Molti dei prodotti di fissione sono radioisotopi non radioattivi o solo di breve durata, ma un numero considerevole sono radioisotopi a vita medio-lunga come il 90Sr, 137Cs, 99Tc e 129I. Al fine di compensare il costo del riprocessamento, in varie nazioni sono state svolte ricerche sulla segregazione degli isotopi rari nei rifiuti di fissione, inclusi i "platinoidi di fissione" (Ru, Rh, Pd) e l'argento (Ag); questo non viene attualmente fatto commercialmente.
I prodotti di fissione possono modificare le proprietà termiche del diossido di uranio; gli ossidi di lantanoidi tendono ad abbassare la conducibilità termica del combustibile, mentre le nanoparticelle metalliche la aumentano leggermente.Dong-Joo Kim, Jae-Ho Yang, Jong-Hun Kim, Young-Woo Rhee, Ki-Won Kang, Keon-Sik Kim and Kun-Woo Song, Thermochimica Acta, 2007, 455, 123–128.
Tabella dei dati chimici +Le forme chimiche dei prodotti di fissione nel biossido di uranio Elemento Gas Metallo Ossido Soluzione solida Fr. Kr sì - - - Rb sì - sì - sr - - sì sì Y - - - sì Zr - - sì sì Nb - - sì - Mo - sì sì - Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sb - sì - - Te sì sì sì sì Io Xe sì - - - Cs sì - sì - Ba - - sì sì La Ce Pr Nd Pm Sm Eu - - - sì
Plutonio
Circa l'1% della massa è costituita da 239Pu e 240Pu provienienti dalla conversione di 238U. Il plutonio può essere considerato un sottoprodotto utile, oppure un rifiuto pericoloso. Una delle principali preoccupazioni per quanto riguarda la proliferazione nucleare è impedire che questo plutonio venga utilizzato per produrre armi nucleari da stati diversi da quelli che le posseggono già, come stabilito dal trattato di non proliferazione nucleare. Se il reattore è stato utilizzato normalmente, il plutonio è per uso civile, non militare, poiché contiene più del 19% di 240Pu e meno dell'80% di 239Pu, caratteristiche inadatte per costruire bombe. Se invece il periodo di irradiazione è stato breve, il plutonio è di grado militare (oltre il 93%).
Uranio Il 96% della massa è dato dal rimanente uranio: la maggior parte dell'originale 238U e un po' di 235U. Di solito 235U è inferiore allo 0,8% della massa insieme allo 0,4% di 236 U.
L'uranio riprocessato conterrà 236U, che non si trova in natura; siccome è di origine artificiale, la presenza di questo isotopo è indicatrice di combustibile esaurito.
Se si utilizza un combustibile al torio per produrre uranio-233 (233U) fissile, il combustibile esaurito sarà composto anche da questo isotopo he ha un'emivita di 159.200 anni. A meno che l'uranio-233 non venga rimosso mediante un processo chimico, la sua presenza influenzerà il decadimento radioattivo a lungo termine del combustibile esaurito. Se confrontata con il combustibile MOX, l'attività di circa un milione di anni nei cicli con il torio sarà maggiore per la presenza dell'uranio-233 non completamente decaduto.
Per il combustibile di uranio naturale, la componente fissile inizia con una concentrazione di 235 U dello 0,7% nell'uranio naturale. Alla scarica, la componente fissile totale è ancora dello 0,5% (0,2% 235 U, 0,3% fissile 239 Pu, 241Pu ). Il carburante viene scaricato non perché il materiale fissile sia completamente esaurito, ma per l'accumulazione di prodotti di fissione assorbitori di neutroni, che rendono il combustibile incapace di sostenere una reazione nucleare a catena.
Alcuni combustibili a base di uranio naturale utilizzano rivestimenti chimicamente attivi, come Magnox, e devono essere ritrattati perché lo stoccaggio e lo smaltimento a lungo termine sono difficili.
Attinoidi minori Il combustibile esaurito del reattore contiene tracce degli attinoidi minori. Questi sono attinoidi diversi dall'uranio e dal plutonio e comprendono nettunio, americio e curio. La quantità formata dipende molto dalla natura del combustibile utilizzato e dalle condizioni in cui è stato utilizzato. Ad esempio, è probabile che l'uso di combustibile MOX ( 239 Pu in una matrice di 238 U) porti alla produzione di più 241Am e nuclidi più pesanti di un combustibile a base di uranio/torio (233U in una matrice di 232Th).
Per i combustibili altamente arricchiti utilizzati nei reattori marini e nei reattori di ricerca, l'inventario degli isotopi varierà in base alla gestione interna del combustibile e alle condizioni operative del reattore.
Calore di decadimento del combustibile esaurito
Quando un reattore nucleare è stato arrestato e la reazione a catena di fissione nucleare è cessata, una quantità significativa di calore sarà comunque prodotta nel combustibile a causa del decadimento beta dei prodotti di fissione. Per questo motivo, al momento dell'arresto del reattore, il calore di decadimento sarà circa il 7% della precedente potenza del nocciolo se il reattore ha avuto una potenza costante per lungo tempo. Circa un'ora dopo lo spegnimento, il calore di decadimento sarà circa l'1,5% della precedente potenza del nocciolo. Dopo un giorno, il calore di decadimento scende allo 0,4% e dopo una settimana sarà dello 0,2%. Il tasso di produzione del calore di decadimento continuerà a diminuire lentamente nel tempo.
Il combustibile esaurito che è stato rimosso da un reattore viene normalmente immagazzinato in una apposita vasca piena d'acqua per un anno o più (in alcuni siti da 10 a 20 anni) al fine di raffreddarlo e fornire schermatura dalla sua radioattività. I progetti delle piscine di combustibile esaurito generalmente non si basano sul raffreddamento passivo, bensì prevedono che l'acqua venga pompata attivamente attraverso scambiatori di calore. Se si verifica un'interruzione prolungata del raffreddamento attivo a causa di una situazione d'emergenza, l'acqua nelle vasche di combustibile esaurito può quindi evaporare, provocando eventualmente il rilascio di elementi radioattivi nell'atmosfera.
Composizione del combustibile e radioattività a lungo termine
L'uso di combustibili diversi nei reattori nucleari determina una diversa composizione del combustibile esaurito, con curve di attività variabili.
I rifiuti radioattivi a vita lunga provenienti dalla parte conclusiva del ciclo del combustibile sono particolarmente importanti quando si progetta un piano completo di gestione del combustibile esaurito. Quando si osserva il decadimento radioattivo a lungo termine, gli attinoidi hanno un'influenza significativa a causa della loro emivita tipicamente lunga. A seconda di cosa viene alimentato un reattore nucleare, la composizione di attinoidi nel combustibile esausto sarà diversa.
Un esempio di questo effetto è l'uso di combustibili nucleari con torio . Il Th-232 è un materiale fertile che può subire una reazione di cattura dei neutroni e due decadimenti beta-meno, con conseguente produzione di U-233 fissile. Il suo decadimento radioattivo influenzerà fortemente la curva di attività a lungo termine del combustibile esausto per circa un milione di anni. Un confronto dell'attività associata all'U-233 per tre diversi tipi di combustibile esausto è visibile nella figura in alto a destra. I combustibili bruciati sono torio con plutonio di grado reattivo (RGPu), torio con plutonio di grado per armi (WGPu) e combustibile a ossido misto (MOX, senza torio). Per RGPu e WGPu, è possibile vedere la quantità iniziale di U-233 e il suo decadimento di circa un milione di anni. Ciò ha un effetto sulla curva di attività totale dei tre tipi di carburante. L'iniziale assenza di U-233 e dei suoi prodotti figli nel carburante MOX determina una minore attività nella regione 3 della figura in basso a destra, mentre per RGPu e WGPu la curva si mantiene più alta per la presenza di U-233 che non è completamente decaduto. Il riprocessamento può rimuovere gli attinidi dal combustibile esaurito in modo che possano essere utilizzati o distrutti.
Corrosione del carburante esaurito
Nanoparticelle di metalli nobili e idrogeno Secondo il lavoro dell'elettrochimico David W. Shoesmith, le nanoparticelle di Mo-Tc-Ru-Pd hanno un forte effetto sulla corrosione del combustibile di biossido di uranio. Ad esempio, il suo lavoro suggerisce che quando la concentrazione di idrogeno (H2) è elevata (a causa della corrosione anaerobica del bidone dei rifiuti d'acciaio), l'ossidazione dell'idrogeno alle nanoparticelle eserciterà un effetto protettivo sul biossido di uranio. Questo effetto può essere pensato come un esempio di protezione da parte di un anodo sacrificale, dove invece di un anodo metallico che reagisce e si dissolve è l'idrogeno gassoso che viene consumato.
Stoccaggio, trattamento e smaltimento
Il combustibile nucleare esaurito viene immagazzinato in apposite vasche (SFP) o stoccato a secco (dry cask storage). Negli Stati Uniti, le vasche e i contenitori sono collocati direttamente nei siti delle centrali nucleari o nei cosiddetti ISFSI (Independent Spent Fuel Storage Installations, ). Gli ISFSI possono essere adiacenti al sito di una centrale nucleare o possono risiedere lontano dal reattore. La stragrande maggioranza di queste installazioni immagazzina il combustibile esaurito in contenitori a secco (dry cask). Morris Operation è attualmente l'unico centro di stoccaggio permanente dei combustibili esauriti negli Stati Uniti.