Carriera New England Patriots Smith fu scelto nel corso del quinto giro del Draft 2011 dai New England Patriots ma fu tagliato il 3 settembre 2011 prima dell'inizio della stagione regolare.
Buffalo Bills Il 4 settembre 2011, Smith firmò con i Buffalo Bills. La sua prima gara da professionista la disputò il 2 ottobre 2011 contro i Cincinnati Bengals. Nella sua stagione da rookie disputò un totale di 10 partite, 3 delle quali come titolare, ricevendo complessivamente 11 yard. Nella settimana 12 della stagione 2012, Smith segnò il suo primo touchdown su ricezione nella partita contro gli Indianapolis Colts. Il secondo lo segnò due settimane dopo contro i St. Louis Rams. La sua stagione si concluse con 4 ricezioni per 13 yard e 2 touchdown in 16 presenze, 7 delle quali come titolare
Oakland Raiders Il 10 marzo 2015, Smith firmò un contratto triennale del valore di 9 milioni di dollari con gli Oakland Raiders.
Buffalo Bills Nel 2019 Smith firmò per fare ritorno ai Buffalo Bills.
Atlanta Falcons Nel marzo del 2021 Smith fu scambiato con gli Atlanta Falcons per una scelta degli ultimi giri del Draft 2022.
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