Al college ha giocato a football alla Rutgers University. Fu quindi scelto nel corso del terzo giro (91º assoluto) del Draft NFL 2013 dai New England Patriots con cui ha vinto tre Super Bowl: il XLIX, il LI e il LIII.
Carriera universitaria Harmon ha frequentato la Rutgers University giocando a football dal 2009 al 2012 con gli Scarlet Knights.
Carriera professionistica New England Patriots Harmon fu scelto nel corso del terzo giro del Draft 2013 dai New England Patriots. Debuttò come professionista nella vittoria della settimana 2 contro i New York Jets mettendo a segno un tackle. Il primo intercetto in carriera lo fece registrare nella settimana 8 su Ryan Tannehill dei Miami Dolphins e un altro la settimana seguente contro i Pittsburgh Steelers.
Dopo avere fatto registrare un solo intercetto nella stagione regolare 2014, il 10 gennaio 2015, nel divisional round dei playoff, ne mise a segno uno decisivo su Joe Flacco, contribuendo alla vittoria dei Patriots sui Ravens per 35-31, avanzando alla finale della AFC. A fine anno si laureò campione NFL battendo i Seattle Seahawks nel Super Bowl XLIX.
Harmon aprì la stagione 2015 con un intercetto su Ben Roethlisberger nella vittoria su Pittsburgh.
Il 5 febbraio 2017 vince il suo secondo Super Bowl, il LI, disputato dai Patriots contro gli Atlanta Falcons e vinto dai primi, ai tempi supplementari (prima volta nella storia del Super Bowl), con il punteggio di 34-28.
Alla fine della stagione 2018 Harmon vinse il Super Bowl LIII battendo i Los Angeles Rams per 13-3, conquistando il suo terzo anello.
Detroti Lions
Il 19 marzo 2020 Harmon fu scambiato con i Detroit Lions assieme a una scelta del settimo giro per una scelta del quinto giro del Draft NFL 2020.
Nella gara di settimana tre, la vittoria 26-23 contro gli Arizona Cardinals, Harmon fece il suo primo intercetto con i Lions. Giocò come titolare tutte le 16 gare stagionali facendo 73 tackle, di cui 54 in solitaria, due intercetti e cinque passaggi deviati.
Atlanta Falcons
Il 15 aprile 2021 Harmon firmò un contratto di un anno con gli Atlanta Falcons.
Nella stagione 2021 Harmon giocò da titolare tutte le 17 gare dei Falcons, con all'attivo 67 tackle, di cui 44 in solitaria, due intercetti e cinque passaggi deviati.
Las Vegas Raiders Il 24 marzo 2022 Harmon firmò da unrestricted free agent per un anno con i Las Vegas Raiders.
Nella gara del settimo turno contro gli Houston Texans Harmon fece un intercetto ritornando poi la palla in touchdown per 73 yard. Harmon giocò tutte le 17 gare stagionali dei Raiders come titolare, mettendo a tabellino 86 tackle, di cui 63 in solitaria, due intercetti, cinque passaggi deviati e due fumble forzati.
Baltimore Ravens Il 12 settembre 2023 Harmon firmò per la squadra di allenamento dei Baltimore Ravens.
Chicago Bears Il 3 ottobre 2023 Harmon lasciò la squadra di allenamento dei Ravens per firmare con i Chicago Bears. Poco più di un mese dopo, l'8 novembre 2023, fu svincolato dopo aver collezionato tre presenze, di cui una da titolare, ed un totale di sei tackle.
Cleveland Browns Il 22 novembre 2023 Harmon firmò per la squadra di allenamento dei Cleveland Browns. Il 13 dicembre 2023 fu promosso nel roster attivo.
Nella gara dell'ultimo turno della stagione regolare, la sconfitta 14-31 contro i Cincinnati Bengals, Harmon mise a segno il suo primo sack in carriera sul quarterback avversario Jake Browning. Terminò l'annata con quattro presenze con i Browns, nessuna come titolare, collezionando 16 tackle, due passaggi deviati, un intercetto e un sack.
Ritiro Il 3 settembre 2025 Harmon, dopo essere rimasto senza squadra per tutta la stagione , annunciò il suo ritiro dal football professionistico.
Palmarès Franchigia
New England Patriots: XLIX, LI, LIII American Football Conference Championship: 4 New England Patriots: 2014, 2016, 2017, 2018
Vita privata Respinto dalla Costa Rica per possesso di marijuana Il 24 marzo 2018 nel bagaglio di Harmon arrivato in Costa Rica in aereo fu trovata della marijuana e della paraphernalia: in particolare furono rinvenuti 58 grammi di marijuana, tre fialette di olio di cannabis, una caramella di THC e altri 4,3 grammi di marijuana compressa in quattro barattoli. Harmon non fu arrestato ma gli fu negato l'accesso nel Paese e fu rimandato indietro negli Stati Uniti.
Note
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