Reżyser Cecil B. DeMille zaangażował Brynnera do roli faraona Ramzesa Wielkiego w biblijnej superprodukcji Dziesięcioro przykazań (1956) po tym, jak zobaczył go w scenicznej wersji Króla i ja. Powiedział mu za kulisami spektaklu, że jest jedynym, który może wcielić się w tę postać. Film okazał się wielkim sukcesem kasowym i sprawił, że Brynner odebrał nagrodę National Board of Review dla najlepszego aktora i stał się jedną z najbardziej pożądanych przez reżyserów gwiazd Hollywood. W kolejnych latach zagrał generała Siergieja Bounina w dramacie historycznym Anatole’a Litvaka Anastazja (1956) i Dmitriego Karamazowa w ekranizacji Braci Karamazow (1958). King Vidor zatrudnił Brynnera do roli króla Salomona w biblijnym melodramacie kostiumowym Salomon i królowa Saby (1959), w którym zastąpił zmarłego w trakcie zdjęć Tyrone’a Powera. Udowodnił, że świetnie czuje się w westernach: Siedmiu wspaniałych (The Magnificent Seven, 1960) jako Chris Larabee Adams, Jedzie Villa (Villa Rides, 1968) jako Pancho Villa i Świat Dzikiego Zachodu (Westworld, 1973) w roli rewolwerowca Robota.
W 1967 ukazał się album The Gypsy and I: Yul Brynner Sings Gypsy Songs.
mały|Yul Brynner na fotosie z filmu Dziesięcioro przykazań (1956)