Od 1964 – wraz z podjęciem współpracy z reżyserem Lewisem Gilbertem, a następnie Kenem Russellem – Melvin na stałe związał się z filmem. Efektem tego stanu rzeczy były klasyczne już dzisiaj, choć nieco zapomniane obrazy kina światowego, takie jak: Nawiedzony okręt (1962), Alfie (1966), Diabły (1971), Lisztomania (1975), Więźniowie honoru (1991). Szczególna, artystyczna więź łączyła go z Russelem, którego aktorem i przyjacielem pozostał aż śmierci reżysera w 2011 roku. W swoich filmach obsadzali go również m.in. John Frankenheimer (Żyd Jakow z 1968), Stanley Kubrick (Barry Lyndon z 1975), Richard Fleischer (Książę i żebrak z 1977), Joel Schumacher (Upiór w operze z 2004).
Melvin nie zaniedbywał również „szklanego ekranu” na którym był obecny od 1959 roku. I to właśnie produkcje telewizyjne, pomimo stricte teatralnego rodowodu aktora i sukcesów w kinie, od początków kariery stanowiły domenę tego aktora. Były to jednak wyłącznie epizodyczne role, chociaż jego nazwisko można odnaleźć w obsadzie tak znanych produkcji TV jak: Rewolwer i melonik, Jonathan Creek, Torchwood czy też cykl SF Starhunter.