Kierowana przez Metropolisa grupa badaczy obejmująca von Neumanna, Ulama oraz Marshalla i Ariannę Rosenbluth rozwijała wówczas stosowaną już w czasie wojny probabilistyczną technikę umożliwiającą przybliżone rozwiązywanie problemów matematycznych, które są niepraktyczne lub niemożliwe do obliczenia analitycznego. Nicholas nazwał to podejście metodą Monte Carlo, inspirując się anegdotami współpracownika o kasynach Monte Carlo. Wszystkie metody Monte Carlo opierają się na wielokrotnym losowaniu prób – co stało się wydajne dzięki budowie komputerów – i używaniu ich jako prostej podstawy do dowolnie dokładnego obliczenia poszukiwanej własności badanej funkcji. Opublikowany w 1953 opis ich techniki uogólniła publikacja Hastingsa w 1970, w związku z czym ta jej postać jest obecnie znana jako algorytm Metropolisa-Hastingsa, i zalicza się ją do technik próbkowania Monte Carlo łańcuchami Markowa. Prace te zainspirowały rozwój wielu podobnych klas metod.
Życie prywatne Miał dwie córki i syna. Do późnego wieku miał aktywnie uprawiać tenis i narciarstwo. Wystąpił w filmie Mężowie i żony (1992) Woody’ego Allena w roli naukowca.