Na początku 1971 roku został odesłany przez LFWP do Londynu. „Carlos” zorganizował w mieście grupę arabskich radykałów i uruchomił sieć kryjówek dla bojowników Ludowego Frontu. 22 grudnia 1971 został aresztowany przez brytyjską policję. Funkcjonariusze aresztowali go wraz z innymi ekstremistami palestyńskimi po zabójstwie ambasadora Jordanii w Wielkiej Brytanii. Ramírez został zwolniony z aresztu po kilkunastu godzinach, kiedy okazało się, że posiada on wystarczające alibi. Zamach na ambasadora przeprowadzili radykałowie z konkurencyjnej organizacji Czarny Wrzesień. Po aresztowaniu „Carlos” pozostawał pod obserwacją policji, przez co do 1973 roku zawiesił działalność wywrotową.

W lipcu 1973 roku spotkał się z Wadi Haddadem w Bejrucie. Haddad zgodził się powierzyć „Carlosowi” prowadzenie działalności terrorystycznej. „Carlos” otrzymał polecenie zabicia żydowskiego biznesmena Josepha Sieffa, będącego prezesem sieci handlowej Marks & Spencer i działaczem syjonistycznym. 30 grudnia 1973 „Carlos” włamał się do londyńskiego mieszkania Sieffa i dwukrotnie postrzelił go w twarz, jednak biznesmen przeżył zamach. Niedługo potem przeprowadził kolejny zamach – wrzucił ładunek wybuchowy do londyńskiego oddziału banku Hapoalim, w którym większość udziałów należała do Izraelczyków.