W tym czasie zaprzyjaźniła się także z jego żoną, Lucią Moholy, która zachęciła ją do podjęcia fotografii oraz stworzyła szereg istotnych fotograficznych portretów Henri. Małżeństwo nauczyło ją podstaw warsztatu fotograficznego, które zaczęła wykorzystywać po wyjeździe z Dessau. Henri chodziła także na zajęcia Josefa Albersa, Paula Klee i Wassila Kandinskiego. Wyjeżdżając, kupiła meble projektu Marcela Breuera, które trafiły do jej mieszkania w Paryżu.
W 1928 roku Henri porzuciła malarstwo na rzecz fotografiki, a Moholy-Nagy opublikował jeden z jej autoportretów oraz martwą naturę z kulami, oponami i lustrem w „i10. internationale revue”, nazywając jej prace poszerzeniem pola fotografii wprowadzającym nowe perspektywy. W następnym roku założyła własne atelier w Paryżu, tworząc awangardowe zdjęcia, w których pojawiał się wpływ konstruktywizmu i kubizmu. W swoich pracach często korzystała z luster, skupiając się na tworzeniu portretów i martwych natur, zajmowała się także związkiem między realizmem i abstrakcją. Portretowała głównie kobiety, definiując na nowo kobiecość w opozycji do współczesnych wyobrażeń w kulturze popularnej.