Następnie w Londynie u Edwiny Ashley.
W 1927 poznała swoich dalekich krewnych (kuzynów 3. st.), pochodzących z elektorskiej linii książąt heskich, braci Filipa (1896–1980) oraz bliźniaków Krzysztofa (1901–1943) i Ryszarda (1901–1969), z których każdy starał się o względy Zofii. Ostatecznie wybrała Krzysztofa, z którym wzięła ślub w 1930, po czym zamieszkali w Berlinie. Dzięki zaangażowaniu męża w działalność Narodowosocjalistycznej Niemieckiej Partii Robotników, poznała czołowych przedstawicieli partii, w tym Hermanna Göringa i Adolfa Hitlera, którzy wywarli duży wpływ na rodzinę heską. Wykazując coraz większy entuzjazm dla doktryny nazistowskiej, w 1938 wstąpiła do Narodowosocjalistycznej Wspólnoty Kobiet. Związana towarzysko z bliskimi współpracownikami głównych działaczy partii zaprzyjaźniła się m.in. z Emmy Sonnemann i Göringiem, będąc nawet świadkiem na ich ślubie. W 1939 podróżowała wraz z mężem do Jugosławii, gdzie za pośrednictwem kuzynki Olgi Glücksburg (1903–1997), próbowali uzyskać poparcie dla III Rzeszy u jej męża, regenta Pawła Karadziordziewicia.