XXI wiek W sezonie 2004/05 drużyna zajęła 3. miejsce. Był to znak nadchodzących lepszych czasów. Do tego sukcesu najbardziej przyczyniła się dwójka piłkarzy z Ameryki Płd. – Juan Román Riquelme i Diego Forlán. Pierwszy z nich zdobył 10 goli i zaliczył 15 asyst, natomiast Forlán został królem strzelców i odebrał złotego buta. Nie można pominąć także pozostałych piłkarzy, chociażby José Mari, Marcos Senna i innych, którzy stworzyli mocny zespół. W sezonie 2007/08 Villarreal wywalczyło wicemistrzostwo kraju, zajmując drugą pozycję w lidze zostawiając daleko w tyle przewagą punktową Barcelonę, Atletico oraz Sevillę, żółta łódź podwodna awansowała bezpośrednio do finałów LM, był to największy ich sukces odniesiony w lidze.
W 2003 r. Villareal zdobył pierwsze europejskie trofeum – Puchar Intertoto i tym samym zakwalifikował się do Pucharu UEFA. W sezonie 2003/04 Villarreal doszedł do półfinału Pucharu UEFA, by przegrać z rodakami i końcowymi mistrzami Valencia CF. W 2004 r. wygrali Puchar Intertoto powtórnie, po raz drugi kwalifikując się do Pucharu UEFA, gdzie polegli w ćwierćfinale z AZ Alkmaar. Ten sam sezon Villarreal skończył La Ligę na trzecim miejscu, zdobywając ich pierwszy bezpośredni awans do Ligi Mistrzów. Sezon 2005/2006 przyniósł klubowi europejskie sukcesy w Lidze Mistrzów.