W 2018 roku wstąpiła do armii ukraińskiej. Jej jednostka została wysłana do Mariupola, gdzie dowodziła 61. szpitalem mobilnym. Pajewśka została zdemobilizowana z ukraińskiego wojska w 2020 roku, ale wraz z „Aniołami” nadal tam pracowała jako ochotnik medyczny.
W styczniu 2019 roku David Gauvey Herbert opowiadał o Pajewśkiej dla Bloomberg News. Poinformował, że była członkiem Prawego Sektora, jednak opuściła go w wyniku walk wewnętrznych.
W 2021 roku Pajewśka otrzymała kamerę (BWV), aby wziąć udział w serialu dokumentalnym o inspirujących ludziach, produkowanym przez księcia Harry'ego. Za pomocą kamery dokumentowała rannych cywilów i żołnierzy w Mariupolu. Między 6 lutego 2022 a 10 marca 2022 roku nagrała 256 gigabajtów wideo na karcie danych. Film pokazuje Tajrę i jej „Anioły” udzielające pomocy medycznej ukraińskim cywilom, a także rosyjskim żołnierzom podczas oblężenia Mariupola. 15 marca Pajewśka, za pośrednictwem policjanta, przekazała kartę danych reporterom Associated Press, którzy przemycili ją przez 15 rosyjskich punktów kontrolnych z Mariupola na terytorium kontrolowane przez Ukrainę.