Podczas rewolucji meksykańskiej Gorostieta służył w Armii Federalnej Victoriano Huerty, stojącego teraz na czele sił kontrrewolucyjnych, będąc najmłodszym generałem walczącym po tej stronie konfliktu. Po upadku Huerty walczył z Juanem Andreu Almazánem, ale wkrótce potem uciekł z Meksyku na Kubę, a później do Stanów Zjednoczonych. Po powrocie do Meksyku pracował jako producent mydła, lecz uznał tę pracę za nudną i szukał powrotu do służby wojskowej.
W 1927 roku Narodowa Liga Obrony Wolności Religijnej () wybrała go na dowódcę Cristeros, armii katolickich rebeliantów walczących przeciwko siłom rządowym prezydenta Plutarco Elíasa Callesa.
Bywał określany masonem i przez całe życie deklarował się jako antyklerykał, jednak jego ostatnie listy doprowadziły historyków do przekonania, że nie był żadnym z nich. Motywacją Gorostiety do objęcia dowództwa nad rebeliantami była nie tylko oferowana mu wysoka pensja (około 3000 pesos miesięcznie, czyli dwukrotność pensji zwykłego generała armii), ale także ambicje polityczne. „Plan de los Altos” Gorostiety z 1928 roku wzywał nie tylko do zmian w Art. 27 Konstytucji z 1917 roku (który Cristeros uważali za ograniczającą prawa katolików), ale też do zainstalowania w kraju reżimu pod jego przywództwem.