Teren obecnej dzielnicy, równinny i podmokły, przez długi czas znajdował się poza zachodnim obrzeżem Londynu. W 1677 roku ziemie te przeszły w posiadanie baroneta , stanowiąc od tamtej pory część rozległej posiadłości Grosvenor Estate, w skład której weszła też sąsiednia Belgravia (łącznie około 160 hektarów – 400 akrów) oraz położone dalej na północ Mayfair (około 40 hektarów – 100 akrów). Jej właścicielami byli kolejni potomkowie Grosvenora, od 1874 roku tytułowani książętami Westminsteru. W XVIII wieku funkcjonował tutaj browar i pub, jednak jeszcze na początku XIX wieku teren pozostawał zasadniczo niezabudowany. Pokrywały go zarośla wiklinowe, ogrody warzywne i nieużytki.
W 1835 roku zabudowy dzielnicy podjął się architekt , który rozplanował siatkę ulic urozmaiconą przez wielkopowierzchniowe skwery (, , ). Wzdłuż ulic wybudowane zostały szeregi niskich kamienic o jednolitym wyglądzie i stiukowych fasadach. Były to pierwotnie wielopiętrowe domy jednorodzinne, jednak z czasem wiele podzielonych zostało na mieszkania. Architektura i układ przestrzenny dzielnicy przypominają te zastosowane wcześniej w Belgravii, zabudowanej kilkanaście lat wcześniej również według projektu Cubitta, choć Pimlico ma mniej ekskluzywny charakter. Pimlico pozostawało w posiadaniu rodu Grosvenor do XX wieku.