16 stycznia 1890 roku wstąpił do zakonu trapistów w klasztorze Matki Bożej Śnieżnej w Masywie Centralnym, gdzie rozpoczął nowicjat (1890-1892), przyjmując imię zakonne Maria-Alberyk. Śluby proste złożył 2 lutego 1892 i przyjął tonsurę. W lutym 1893 roku rozpoczął studia teologiczne, które kontynuował na Uniwersytecie Gregoriańskim w Rzymie (w roku 1896). W lipcu 1893 roku pojawiły się pierwszy idee założenia wspólnoty nazaretańskiej, których szkice Karol konsultował z kierownikiem duchowym. W 1896 roku uzyskał zezwolenie ks. Huvelina na opuszczenie zakonu trapistów, przełożeni uznali powołanie Karola w 1897 roku. 14 lutego 1897 roku został zwolniony ze ślubów prostych i złożył dwa śluby prywatne: czystości oraz nie posiadania niczego poza narzędziami potrzebnymi do pracy fizycznej. 24 lutego 1897 roku przybył po raz drugi do Ziemi Świętej, gdzie podjął służbę służącego przy klasztorze Klarysek w Nazarecie. Dwa lata później podjął decyzję pozostania na zawsze w tym miejscu. Od 19 do 21 maja 1899 roku w czasie rekolekcji Karol skończył nową regułę Pustelników Najświętszego Serca i Regułę Konstytucji Małych Braci Jezusa. Rok później, za namową ks.