Huvelin i sióstr klarysek, odbył serię rekolekcji przygotowujących do przyjęcia święceń kapłańskich, które otrzymał 9 czerwca 1901 roku we Francji.
Lata 1901–1916 Już jako ksiądz, 28 października 1901 przybył do Beni-Abbes w Algierii, gdzie odprawił swoją pierwszą Mszę Świętą (miało to miejsce 30 października, w 15 rocznicę jego nawrócenia). Przebywał tam do 1904 roku zajmując się pracą charytatywną, opatrywaniem rannych, walką z niewolnictwem i redagowaniem Reguły Małych Sióstr Jezusa. W 1904 roku udał się do Tamanrasset, gdzie żył wśród Tuaregów. 31 stycznia 1908 dowiedział się o pozwoleniu Stolicy Apostolskiej na samotne odprawianie mszy (nie miał żadnego ministranta). Na początku 1909 roku oraz w 1911 roku odbył podróże do Francji, podczas których spotkał się z rodziną; w trakcie pierwszej podróży także z ks. Huvelin (kierownik duchowy zmarł w 1910 roku). Karol w latach 1910–1911 wybudował pustelnię Asekrem, położoną na wysokości 2700 m n.p.m. w górach Hoggaru. Żyjąc w krainie Tuaregów, zajmował się pracą fizyczną i pracami lingwistycznymi nad językiem tuareskim, które w 1915 roku zaowocowały powstaniem słownika francusko-tuareskiego oraz przetłumaczeniem Ewangelii na język tuareski i kopią poezji tuareskiej.