Jako metropolita moskiewski Daniel przeprowadził dwie kanonizacje: świętych mnichów Makarego Kalazińskiego (w 1523) oraz Pafnucego Borowskiego (w 1531). Opiekował się monasterami, w tym szczególnie monasterem św. Józefa Wołokołamskiego, przekazywał dary pieniężne na otwieranie nowych wspólnot i rozbudowę już istniejących kompleksów klasztornych.
Po śmierci Heleny Glińskiej w 1538, w obliczu zaostrzającej się rywalizacji bojarów o wpływy na małoletniego wielkiego księcia, sytuacja Daniela stała się trudna. Rok później stronnictwo bojarskie na czele z Iwanem Szujskim doprowadziło do zrzeczenia się przez metropolitę urzędu i do jego faktycznego uwięzienia w monasterze św. Józefa Wołokołamskiego. W klasztorze biskup przebywał do końca życia i tam został pochowany.
Autor tekstów teologicznych Daniel najprawdopodobniej uzyskał w monasterze św. Józefa Wołokołamskiego solidne wykształcenie, oparte na lekturze przechowywanych w klasztorze ksiąg. O metropolicie jako o wyjątkowym erudycie pisali współcześni, w tym Maksym Grek.