Na wielkim ekranie zadebiutowała drugoplanową rolą sekretarki Elizy w komediodramacie Alberta Finneya Charlie Bubbles (1967), za którą zebrała przychylne recenzje. W 1968 zagrała serię występów w Hotelu Waldorf w Nowym Jorku i odbyła trasę koncertową po Australii. Przełomem w jej karierze aktorskiej była główna rola Pookie Adams w filmie Alana J. Pakuli Bezpłodna kukułka (The Sterile Cuckoo, 1969), za którą zebrała pochwalne recenzje i otrzymała nominację do Oscar dla najlepszej aktorki. W 1969 podpisała kontrakt z wytwórnią A&M Records, pod której szyldem nagrała album pt. Come Saturday Morning.
Lata 70. W 1970 wydała chłodno przyjęty album pt. New Feelin’, na którym umieściła swoje interpretacje standardów. Zagrała tytułową rolę dziewczyny o zdeformowanej kwasem twarzy w filmie Otto Premingera Powiedz, że mnie kochasz, Junnie Moon (Tell Me That You Love Me, Junie Moon, 1970). W 1971 zagrała kolejne koncerty w paryskiej Olympii, a zapis jej występów został wydany w 1972 na albumie pt. Live at the Olympia in Paris. Po powrocie do USA zagrała serię koncertów w Rivierze w Las Vegas, gdzie pobiła dotychczasowe rekordy kasowe.