Podczas pobytu w Penzie przeprowadził obserwacje meteorologiczne, na podstawie których napisał kilka prac naukowych.

W 1869 roku został mianowany inspektorem szkół publicznych w guberni symbirskiej (w latach 1874–1886 był ich dyrektorem). W 1882 roku został awansowany do rangi czynnego radcy stanu, co nadało mu przywileje dziedzicznej szlachty i przyniosło odznaczenie Orderem Świętego Włodzimierza III klasy.

Uljanow był człowiekiem wykształconym, posiadającym doskonałe zdolności organizacyjne i pedagogiczne. Niektórzy historycy radzieccy uważali, że jego poglądy pedagogiczne ukształtowały się pod wpływem rewolucyjnych idei Nikołaja Czernyszewskiego i Nikołaja Dobrolubowa. Uljanow wniósł ogromny wkład w opracowanie teorii i praktyki edukacji elementarnej. Był zwolennikiem równych praw do edukacji bez względu na płeć, narodowość i status społeczny. Zagraniczni badacze, jak Tony Cliff, kwestionują ten obraz (argumentując, że była to pośmiertna stalinowska próba poprawy reputacji rodziny Lenina), jak ten stwierdza w swojej biografii Lenina: „Stanowisko Nikołajewicza w Ministerstwie Oświaty i jego ustawiczny awans po szczeblach drabiny społecznej jakoś nie pasują do wizerunku rewolucjonisty, a nawet radykała”.