U schyłku lat 60. swoje muzyczne zainteresowania skoncentrował głównie na muzyce popularnej. Chciał zająć się komponowaniem i aranżowaniem muzyki na potrzeby sceny i filmu. Stworzył ścieżkę dźwiękową do kryminału Who Killed Mary What’s ’Er Name?, który wszedł na ekrany w 1971. Niestety nie zdołał zrealizować swoich zamierzeń. Jak napisał w 2014 „The Wall Street Journal”: Po południu 2 listopada 1971 wibrafonista jazzowy, kompozytor i aranżer Gary McFarland opuścił studio nagraniowe na Manhattanie i udał się do Baru 55 w Greenwich Village. Niedługo później trzydziestoośmioletni McFarland stracił w barze przytomność i wkrótce zmarł. Oficjalną przyczyną śmierci był zawał serca, ale niebawem okazało się, że zgon spowodował metadon w płynie, dodany do jego napoju oraz drinków dwóch kolegów, którzy mu towarzyszyli. Jeden z nich, perkusista Gene Gammage, został uratowany, ale nigdy nie ujawnił szczegółów wydarzenia. Natomiast drugi, pisarz David Burnett, zmarł kilka dni po utracie przytomności. Policja nie podjęła w tej sprawie żadnych czynności wyjaśniających, nie wiadomo więc czy został otruty i ewentualnie przez kogo, czy odebrał sobie życie.
Został pochowany na cmentarzu Green River w miejscowości East Hampton w stanie Nowy Jork.