Flotylli U-Bootów, operując z Kilonii.

Pierwszy rejs bojowy 24 maja 1941 roku U-204 wyszedł z Kilonii, udając się na swój pierwszy wojenny patrol na Ocean Atlantycki. 31 maja o godzinie 5:15 w odległości około 65 Mm na południowy zachód od U-Boot zatopił ogniem artyleryjskim zbudowaną w 1940 roku islandzką motorową łódź rybacką „Holmsteinn” o pojemności 16 BRT, która zatonęła na pozycji (zginęła cała, licząca cztery osoby załoga jednostki). Na początku czerwca U-204 miał uzupełnić zapas paliwa ze stojącego w odległości 80 Mm na południowy zachód od Grenlandii zbiornikowca „Belchen”, jednak operacja została odwołana z powodu samozatopienia statku 3 czerwca w wyniku ataku przeprowadzonego przez brytyjskie krążowniki HMS „Aurora” (12) i . Między 5 a 15 czerwca okręt wchodził w skład wilczego stada . 10 czerwca o godzinie 2:48 w odległości około 450 Mm na wschód od St. John’s U-204 wystrzelił dwie torpedy w kierunku marudera z konwoju OB-330, zbudowanego w 1919 roku belgijskiego parowca „Mercier” o pojemności 7886 BRT, przewożącego 1000 worków poczty i samoloty szkolne na trasie Liverpool – Halifax – Montreal.