W połowie V w. p.n.e. Perykles (ok. 495–429 p.n.e.) zainicjował program budowy 12 świątyń na terenie Attyki i udekorowania imperialnych Aten finansowanego z budżetu związkowego, zasilonego przez łupy wojenne. Program miał na celu ukazanie pobożności Ateczyków i wdzięczności Atenie i innym bogom za zwycięstwo nad Persami, odbudowanie pozycji Aten jako ośrodka kultu i wykorzystanie sztuki i architektury jako narzędzi propagandowych dla wzmocnienia wizerunku imperium. Wówczas na Akropolu powstały monumentalne budowle, m.in. Partenon, Erechtejon, Propyleje i Świątynia Ateny Nike. Według Plutarcha (ok. 50–125 n.e.) Fidiasz nadzorował prace nad budową akropolu. Około 460 roku p.n.e. między Propylejami a Erechtejonem postawiono ogromny (ok. 7–16 m) posąg z brązu autorstwa Fidiasza przedstawiający boginię Atenę, stojącą z tarczą trzymaną lewą ręką, z prawą wspartą na włóczni, której grot, połyskujący w słońcu, był widoczny dla okrętów zbliżających się do Pireusu.
W czasach rzymskich status sanktuarium Akropolu został utrzymany. W 27 roku p.n.e. wzniesiono niewielką świątynię dedykowaną Augusta i Romy po wschodniej stronie Partenonu.
Po inwazji Herulów w III w. n.e. fortyfikacje wzgórza zostały wzmocnione – wzniesiono nowy mur z bramami po stronie zachodniej. Jedna z nich zachowała się do dziś.